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Développement d’outils IA pour la convergence des données 3D sur la dynamique de lithiation dans des électrodes de cathode NMC obtenues par tomographie aux rayons X (nano-CT) et par simulation numérique (Newman 3D)

3 Mai 2022


Catégorie : Doctorant


Laboratoire : LRCS, Amiens
Directeur de thèse (HDR) : Arnaud Demortière (CR, CNRS)
Adresse mail : arnaud.demortiere@cnrs.fr
Numéro de téléphone : 06 95 76 01 65
Début du contrat de thèse : octobre 2022
Financeurs : région Hauts-de-France et réseau RS2E
Profil recherché: image processing, computer vision, deep learning, numerical simulation, Li-ion battery
Date limite pour postuler : fin mai 2022

 

Résumé du sujet de thèse

L'objectif ambitieux de ce projet est de construire une approche à l’aide des algorithmes d'IA pour étudier en 3D la dynamique de lithiation dans une cathode de batterie Li-ion (LIB) en se basant, d’une part, sur les données expérimentales acquises en nanoXCT operando (couplage avec XANES-Seuil-Ni), et d’autre part, sur des données obtenues par simulation numérique à partir du modèle de Newman 3D.

La connaissance des processus dynamiques de transports et de transformations électrochimiques est en effet nécessaire pour identifier des nouvelles règles de conception permettant d'atteindre les limites théoriques dans LIB. Le cœur du projet est d’améliorer notre connaissance sur les chemins de (de)lithiation dans les particules secondaires de matériaux actif (NMC) et dans les électrodes poreuses afin d’identifier l’influence des inhomogénéités des réseaux percolés, des porosités initiales au sein des particules et des distributions interfaciales à la surface des particules, sur les performances électrochimiques.

Les premières étapes se concentreront sur la collecte de données au cours du cycle électrochimique sous différentes densités de courant à l'aide de dispositifs tomographie operando dans les lignes synchrotron. Ensuite, le modèle de Newman 3D (collaboration avec l’équipe de A. Franco) sera utilisé à partir des données 3D tomographiques pour simuler la dynamique de la lithiation à l'aide de métriques extraites des données de préparation (mesures ex situ). Enfin, nous confronterons les prédictions des modèles numériques aux résultats obtenues à partir des données expérimentales. L'estimation de l'incertitude de prédiction dans les images dynamiques fournira une validation au premier degré, quantifiera la divergence et nous aidera à faire une meilleure interprétation de la prédiction mais aussi permettra d’améliorer le modèle 3D électrochimique. Il s’agit ici de suivre la stratégie d’apprentissage inversé pour affiner les modèles existants à partir des données expérimentales qui permettent de construire des modèles quantitatifs de réaction et de diffusion et donnent accès à la distribution statistique de leur inhomogénéité.

 

Le sujet de recherche et son contexte scientifique :

Les microstructures et les hétérogénéités à différentes échelles des électrodes de batteries lithium-ion sont des facteurs fondamentaux qui déterminent leurs performances électrochimiques, leur durée de vie et leur sécurité. La connaissance précise de l'architecture des électrodes en 3D [1] est une première étape cruciale vers la compréhension des comportements des électrodes poreuses, mais est insuffisante pour avoir une image complète. En effet, la connaissance des processus dynamiques des transformations électrochimiques est fondamentale pour aboutir à de meilleurs modèles numériques et pour identifier de nouvelle approche de conception permettant d'atteindre les limites théoriques.

Lors du fonctionnement électrochimique d’une batterie, les réactions aux interfaces, l'évolution des différentes interfaces, la modification des réseaux de percolation et la variation des contraintes mécaniques régissent l’évolution de leurs performances et leur durée de vie. En effet, quel que soit le mécanisme de réaction qui domine dans les particules (biphasique ou solution solide) ou bien la dimensionnalité de la diffusion du lithium (1D, 2D ou 3D), de nombreuses questions restent en suspens sur la façon dont les réactions redox s'initient et se propagent à l'intérieur des particules secondaire et entre particules dans l’électrode. Comment les chemins de lithiation se forment à l'intérieur d'une particule secondaire avec une densité de joint de grain élevée ? Puis à l'intérieur d'une électrode où les voies ioniques et électroniques varient en fonction de la formulation de l'électrode ? Comment la densité de courant influence les chemins de lithiation ?

La tâche principale de cette thèse se focalisera sur la quantification des différences entre les données expérimentales et les données extraites de la prédiction du modèle numérique. Nous allons confronter les prédictions du modèle de Newman 3D aux résultats obtenues à partir des données expérimentales. L'estimation de l'incertitude de prédiction dans les images dynamiques fournira une validation au premier degré, quantifiera la divergence et nous aidera à faire une meilleure interprétation de la prédiction mais aussi permettra d’améliorer le modèle 3D électrochimique. Nous allons suivre la stratégie d’apprentissage inversé pour affiner le modèle à partir des données expérimentales qui permettent de construire des modèles quantitatifs de réaction et de diffusion et donnent accès à la distribution statistique de leur inhomogénéité. Des prédictions pourront être également obtenues à partir des données expérimentales de tomographie via l’utilisation des réseaux de neurone artificiel récurrents (RNN) qui permet d’extraite les aspects dynamiques d’une série temporelle d’images. La quantification des différences exp/sim sera réalisée à l’aide de réseaux convolutifs (CNN) [9] en statistique bayésienne avec des fonctions de pertes spécifiques afin de rendre compte au mieux des différents types de similarité/différence. Des étapes d’itérations successives pourront être réalisées afin d’ajuster, d’une part, le modèle de simulation numérique, et d’autre part, le traitement de la séquence expérimentale temporelle, dans le but d’améliorer la convergence des 2 approches. Une attention particulière sera donnée à la convergence des modèles en fonction du régime électrochimique, en particulière pour les fortes densités de courant. Dans une dernière approche, l’approche des « transformer » sera envisagé pour le traitement des données temporelles.

Une étape importante se focaliseront sur les expériences operando électrochimique en nanoXCT à l’aide de notre cellule in situ dédié à la tomographie (figure 1). Cette étape sera réalisée avec la collaboration d’un autre étudiant en thèse de l’équipe d’accueil. Il s’agira de réaliser la collection de données 3D des électrodes positives NMC (622, 811) au cours du cycle électrochimique à différent états de charge, pour différent nombre de cycles et à différentes densités de courant. Ces expériences operando seront réalisées en ligne synchrotron (HERMES-SOLEIL, ID16-ESRF, ID32-APS) en couplant la tomographie nanoXCT avec la technique de spectroscopie XANES [5,6] pour obtenir un contraste chimique au seuil d’absorption de Ni, métal de transition qui module sont état d’oxydation lors de la variation du taux d’occupation de lithium [7]. Les états de préparation d’échantillons (découpe laser), la stratégie pour réduire les effets du faisceau, le protocole des séquences de cyclage et d’acquisition et le traitement de données 3D sont des étapes nécessaires à maîtriser pour mener à bien ce type d’expérience. Des résultats récents présentés en figure 1 montrent qu’il est possible de suivre le processus de lithiation dans une électrode de NMC à l’aide de la technique nanoXCT/XANES avec une résolution spatiale suffisante pour observer des détails de la distribution spatial en 3D de la composition en lithium dans les particules secondaires [8,10].

Enfin, une autre partie importante du projet consistera à réaliser des simulations numériques de la dynamique de lithiation à l’aide du modèle d’électrode poreuse de Newman 3D qui est développé au LRCS depuis quelques années par le Pr. A. Franco à l’aide de la plateforme de calcul COMSOL et via des programmes permettant le maillage les volume 3D et l’analyse les structures 3D [3,4]. Le modèle 3D de Newman utilise l'équation de Nernst-Planck et les lois ohmiques pour décrire le transport de l'électrolyte et la conduction électronique, dans lesquels la réaction électrochimique est définie par la cinétique de Butler-Volmer.Il s’agit d’utiliser les volumes 3D d’électrode à l’état initiale (pristine), préalablement mesurés en nanoXCT, comme données d’entrée pour le modèle électrochimique. Un traitement des volumes d’électrode sera nécessaire avant de pouvoir les utiliser : segmentation des phases (pores, CBD, NMC), séparation des particules secondaires, maillage des volumes 3D. Pour toutes ces étapes une étude de la sensibilité devra être faite afin d’évaluer leurs impacts sur les résultats simulés. Le modèle de Newman 3D se reposant sur la microstructure du volume 3D de l’électrode, la donnée 3D d’entrée est cruciale. Des expériences électrochimiques ex situ préalables seront réalisée afin d’identifier les performances électrochimiques et d’en tirer des données utiles pour l’ajustement des paramètres de simulation. Les variables d’études pour le modèle numérique seront la densité de courant, les états de charges et le nombre de cycles. Les données en sortie du modèle seront les volumes 3D de la distribution spatial de la composition en lithium avec les détails sur les réseaux de percolation ionique et électronique, qui pourront être comparé avec les données 3D expérimentales operando.

L’état du sujet dans le laboratoire d’accueil.

Depuis 3 ans, dans l’équipe d’imagerie et diffraction (I&D) du LRCS, un développement est réalisé autour du suivi de la dynamique de lithiation dans les électrodes de NMC à l’aide de la technique 3D nanoXCT couplé à la spectroscopie XANES avec des résultats probants (figure 1). Ces résultats ont été rendus possibles par le développement et l’utilisation de cellule « home-made » operando électrochimiques mais aussi par la maîtrise des outils de traitement d’image via les algortihmes d’IA [9]. De plus, dans l’équipe du Pr. A. Franco. (LRCS-UPJV), des modèles électrochimiques 3D basés sur l’approche de Newman ont été développés afin de rendre compte de effets dynamiques dans différents systèmes de batteries Li-ion. L’utilisation de logiciel et d’algorithmes d’IA « home-made » permettant le maillage des volume 3D et l’analyse 3D sera un atout important.

Une liste de publications portant directement sur le sujet.

[1] Nguyen, T. T., Villanova, J., Su, Z., Tucoulou, R., Fleutot, B., Delobel, B., ... & Demortière, A. 3D Quantification of Microstructural Properties of LiNi0. 5Mn0. 3Co0. 2O2 High‐Energy Density Electrodes by X‐Ray Holographic Nano‐Tomography. Advanced Energy Materials, 11(8), 2003529 2021

[2] Lu, X.; Bertei, A.; Finegan, D. P.; Tan, C.; Daemi, S. R.; Weaving, J. S.; O’Regan, K. B.; Heenan, T. M. M.; Hinds, G.; Kendrick, E.; et al. 3D Microstructure Design of Lithium-Ion Battery Electrodes Assisted by X-Ray Nano-Computed Tomography and Modelling. Nature Communications 2020, 11 (1), 1–13

[3] Rucci, A., Ngandjong, A. C., Primo, E. N., Maiza, M., & Franco, A. A. (2019). Tracking variabilities in the simulation of Lithium-Ion Battery electrode fabrication and its impact on electrochemical performance. Electrochimica Acta, 312, 168-178.

[4] Chouchane, M., Primo, E. N., & Franco, A. A. (2020). Mesoscale effects in the extraction of the solid-state lithium diffusion coefficient values of battery active materials: Physical insights from 3D modeling. The journal of physical chemistry letters, 11(7), 2775-2780.

[5] Nguyen, T. T., Demortière, A., Fleutot, B., Delobel, B., Delacourt, C., & Cooper, S. J. (2020). The electrode tortuosity factor: why the conventional tortuosity factor is not well suited for quantifying transport in porous Li-ion battery electrodes and what to use instead. npj Computational Materials, 6(1), 1-12

[6] J. Wang, Y.-C. K. Chen-Wiegart, C. Eng, Q. Shen, J. Wang, Nat. Commun. 2016, 7,

[7] D. P. Finegan, A. Vamvakeros, C. Tan, T. M. M. Heenan, S. R. Daemi, N. Seitzman, M. Di Michiel, S. Jacques, A. M. Beale, D. J. L. Brett, P. R. Shearing, K. Smith, Nat. Commun. 2020,

[8] Y. S. Yu, M. Farmand, C. Kim, Y. Liu, C. P. Grey, F. C. Strobridge, T. Tyliszczak, R. Celestre, P. Denes, J. Joseph, H. Krishnan, F. R. N. C. Maia, A. L. D. Kilcoyne, S. Marchesini, T. P. C. Leite, T. Warwick, H. Padmore, J. Cabana, D. A. Shapiro, Nat. Commun. 2018

[9] Zeliang Su, Etienne Decencière, Tuan-Tu Nguyen, Kaoutar El-Amiry, Vincent De Andrade, Alejandro A. Franco, Arnaud Demortière. Artificial Neural Network Approach for Multiphase Segmentation of Battery Electrode Nano- CT Images, npj computational materials, 2022

[10] W. E. Gent, Y. Li, S. Ahn, J. Lim, Y. Liu, A. M. Wise, C. B. Gopal, D. N. Mueller, R. Davis, J. N. Weker, J.-H. Park, S.-K. Doo, W. C. Chueh, Adv. Mater. 2016, 28, 6631.